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科研人员发现催化剂均相化新思路

发布时间:2021/3/25编辑:Ma Liang 人气:1866

  【阿仪网 实验室动态】3月16日,科技日报记者从中国科学技术大学获悉,该校化学与材料科学学院吴长征教授实验课题组和工程科学学院近代力学系的吴恒安教授理论计算课题组合作,将电催化活性金属溶解于熔融态镓中,成功实现了非均相催化剂表面活性位点的均相化,将二氧化碳还原产物甲酸的选择性提高到95%以上,相关成果日前在线发表在《自然·催化》杂志上。

  非均相催化剂由于存在各种缺陷、台阶、转角、晶面等,表面的活性组分往往处于不同的局域配位环境,导致出现多活性位点并存现象,由此造成产物选择性下降。而均相催化剂由于活性中心单一,结构简单、明晰,在产物选择性以及用作反应机理研究模型方面具有明显的优势。因此,将非均相催化剂均相化有望成为催化性能提升以及推进反应机理研究的关键途径。

  针对这一挑战,吴长征教授团队独辟蹊径,选择以近室温熔融的金属镓作为具有二氧化碳还原电催化活性的锡和铟的基底,从一种全新的角度实现了锡和铟非均相催化剂的均相化。原位结构表征和第一性原理分子动力学模拟发现:固态时,锡和铟形成了相分离的纳米团簇,均匀嵌入在固态该基质中;而液态时,锡和铟以单原子形式游离分散在熔融态镓中。进一步电子结构表征显示,负载在液态镓中的活性中心相比于固态镓具有显著增强的还原性,使得二氧化碳还原产物甲酸的选择性由固态时的30%左右提高到了液态时的95%以上,析氢副反应得以明显抑制。此外,液态合金由于具有良好的氧化还原可逆性以及表面组分的可流动性,表现出自修复特性,其催化稳定性得以显著改善。

  该项研究成果探索了液态材料作为非均相催化剂负载基底方面的可行性,为非均相催化剂均相化提供了一种新的表界面合成思路。

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